Arthur ha studiato al RADA e nel 2007 ha ricevuto una nomination all’Outstanding Newcomer Evening Standard Award.

Noto al pubblico per la sua interpretazione di Rory in Doctor Who, figura nel cast di altri drama della BBC come Little Dorrit, He Kills Coppers e The Verdict. Nel cinema ha lavorato in film come Robin Hood, Sex, Drugs, Rock n Roll e Pelican Blood.

Al debutto come professionista nel Terre Haute di Edmund White all’Edinburgh Fringe Festival, Arthur riceve critiche lusinghiere da parte dell’Observer e dell’Evening Standard e, successivamente, la nomination all’Outstanding Newcomer Award. Da allora è apparso in numerose rappresentazioni tra cui Swimming with Sharks (al fianco di Christian Slater, Helen Baxendale e Matt Smith) e Stacy.

Arthur è anche un compositore e musicista.